Синтезированы и охарактеризованы совокупностью независимых экспериментальных и теоретических методов исследования 35 новых комплексных соединений металлов с азосоединениями, содержащими 1,3-дикарбонильные и пиразолоновые фрагменты. Установлено, что в зависимости от условий синтеза и характера заместителей органические молекулы могут входить во внутреннюю сферу металлокомплекса в нейтральной или анионной формах в виде гидразо- или азо-таутомеров. Определены молекулярные и кристаллические структуры 8 соединений. Определены спектральные критерии координации органических лигандов. Изучены процессы комплексообразования в растворах, рассчитаны константы образования металлокомплексов. Показано, что изученные лиганды и их металлокомплексы проявляют потенциальные свойства кислотных красителей и хемосорбента катионов тяжелых металлов из растворов низких концентраций.