Каталитическая активность в превращениях этанола и адсорбционные свойства оксидов алюминия, титана, циркония и углеродных материалов с серебром, медью, золотом

Объект исследования - нанесенные оксиды алюминия, титана, циркония и углеродные сорбенты с ионами серебра, меди и золота (M/Al₂O₃, M/TiO₂, M/ZrO₂ , M/C, где М = Ag⁺, Cu₂⁺, Au₃⁺). Переработка возобновляемых источников сырья в ценные полупродукты в настоящее время является одним из наиболее перспективных направлений фундаментальных и прикладных исследований. Каталитическая конверсия биоэтанола в ценные продукты, такие как ацетальдегид, этилен, диэтиловый эфир, путем проведения реакций дегидрирования, внутримолекулярной и межмолекулярной дегидратации спирта с использованием оксидных композитных катализаторов вызывает интерес, связанный с экономической и экологической целесообразностью развития биотопливных технологий. Цель работы -исследование влияния элементов подгруппы меди М = Ag⁺, Cu₂⁺, Au₃⁺ на активность и селективность парофазных превращений этанола, кислотность поверхности катализаторов, биоцидные свойства образцов M/Al₂O₃, M/TiO₂, M/ZrO₂, а также адсорбцию хлорфенолов и красителей на углеродных сорбентах. Практическая значимость работы связана с получением нанесенных катализаторов M/Al₂O₃, M/TiO₂, M/ZrO₂, в том числе бинарных М = AuCu, для которых выяснено влияние носителя, условий термообработки и УФ-облучения и показано, что скорость образования продуктов и селективность конверсии этанола зависят от рассмотренных факторов. Используемая методика спектрофотометрического тестирования кислотности поверхности катализаторов M/оксид по данным адсорбции пиридина позволила установить неоднородность кислотных (электроноакцепторных) центров исходных систем и катализаторов. Разработана методика седиментационного анализа дисперсности гидрогелей-прекурсоров и катализаторов ксерогелей ZrO₂. Показано, что увеличение удельной поверхности за счет стабилизации пор диаметром около 5 нм и уменьшения размера частиц ZrO₂ достигается введением в синтез полимера поливинилпирролидона (ПВП). Определено оптимальное содержание ПВП. Все образцы М/TiO₂, M/ZrO₂ показали антибактериальные свойства. Обнаружено нарастающее во времени увеличение сорбционной способности углеродных материалов - угля GAC и углеволокна при адсорбции хлорфенолов и красителей, определено влияние нанесения ионов серебра, меди и золота. Научная новизна работы связана с обнаружением более высокой активности бинарных катализаторов AuCu/Al₂O₃, повышением активности по выходу альдегида после УФ-облучения TiO₂-анатаза и активности Ag/TiO₂ по выходу этилена, синтезом высокодисперсного и активного в дегидратации этанола диоксида циркония (аморфный ксерогель) с добавками полимера, УНТ и меди, анализом кислотных центров поверхности оксидов с М = Ag, Cu, Au по адсорбции зонда-пиридина, самоактивация углеродного сорбента в виде гранулированного угля или углеволокна при адсорбции хлорфенолов и красителей и её проявления.

Authors
Academic degree
Кандидат химических наук
Speciality
01.04.04 Физическая химия
Language
Russian
Page number
185
Year
2018
Keywords
катализаторы; ДЕГИДРИРОВАНИЕ/ДЕГИДРАТАЦИЯ ЭТАНОЛА; АСОРБЦИЯ ПИРИДИНА; ЗОЛЬ-ГЕЛЬ СИНТЕЗ ZRO2; углеродные материалы
Share

Other dissertations