Таутомерия производных пероксиуксусной кислоты: квантово-химическое исследование

С использованием неэмпирических методов Хартри-Фока, функционала плотности (B3LYP) и теории возмущений Меллера-Плессе МР2-MP4 изучены электронное и геометрическое строение, а также относительная стабильность органических пероксикислот X=C(R)-C(O)OH и их циклических таутомеров - диоксиранов HX-C(R)-C-O-O, где R = Me, CF3; X = O, NН. Оптимизация геометрии выполнена на уровнях UHF и B3LYP в базисе 6-31G**, а также на уровне МР2/cc-pvtz. Независимо от природы заместителя ациклическая форма пероксикислоты устойчивее циклической диоксирановой формы. При этом разница между энергиями этих таутомеров увеличивается при замене CF3 на Me и NH на O. Параметры активационного барьера таутомерного перехода возрастают параллельно с ростом электроноакцепторных свойств обоих заместителей. На примере пероксиуксусной кислоты найдено и охарактеризовано переходное состояние взаимного превращения таутомеров, которое топологически напоминает ациклическую структуру производного карбонилоксида R(НX)C=O+-O-. Оно характеризуется наличием внутримолекулярной «многоцентровой» Н-связи и распределением заряда, не соответствующим указанной канонической структуре. Подходящей координатой реакции для перехода диоксирановой квазитетраэдрической структуры в плоскую структуру пероксиуксусной кислоты является двугранный угол. В депротонированных анионных системах различия между относительной стабильностью открытой и закрытой форм изомеров заметно уменьшены, как значительно уменьшенными оказываются и активационные барьеры изомерных переходов

Authors
Зубарев Д.Ю. 1 , Филимонова Н.Б. 1 , Тимохина Е.Н.2 , Боженко К.В. 2 , Моисеева Н.И.3 , Долин С.П.3 , Гехман А.Е.3 , Моисеев И.И.3
Publisher
Автономная некоммерческая организация Издательство журнала "Известия Академии наук. Серия химическая"
Number of issue
9
Language
Russian
Pages
1962-1972
Status
Published
Year
2005
Organizations
  • 1 Российский университет дружбы народов
  • 2 Институт биохимической физики им. Н. М. Эмануэля Российской академии наук
  • 3 Институт общей и неорганической химии им. Н. С. Курнакова Российской академии наук
Keywords
пероксиуксусная кислота; диоксираны; таутомерия; энергетический барьер; квантовохимический расчет
Date of creation
08.07.2024
Date of change
08.07.2024
Short link
https://repository.rudn.ru/en/records/article/record/113725/
Share

Other records

Аваков Е.Р., Арутюнов А.В.
SBORNIK: MATHEMATICS. Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Математический институт им. В.А. Стеклова Российской академии наук. Vol. 196. 2005. P. 3-22
Воскресенский Л.Г., Борисова Т.Н., Воробьева Т.А., Чернышев А.И., Варламов А.В.
Russian Chemical Bulletin. Автономная некоммерческая организация Издательство журнала "Известия Академии наук. Серия химическая". 2005. P. 2513-2519